华体会体育（中国）HTH·官方网站陈鹏作研究员课题组在国际知名期刊《Advanced Functional Materials》上发表论文

近日，学校化学与化工学院陈鹏作研究员课题组在国际知名期刊《Advanced Functional Materials》上发表题为“Heterogeneous Cobalt Phthalocyanine/Sulfur-Modified Hollow Carbon Sphere for Boosting CO₂Electroreduction and Zn–CO₂Batteries”的文章。该文以酞菁钴(CoPc)为概念例，提出了一种以中空碳球(S-NHC)为载体的S原子掺杂策略，揭示了Co单原子的微环境调控与催化活性之间的内在关系。其中，硕士研究生王慧杰为第一作者，陈鹏作研究员和童赟副教授为共同通讯作者，我校为唯一通讯单位。该工作受到国家自然科学基金及浙江省自然科学基金的资助。

温室效应和气候变化已经造成了严重的环境影响，作为一种主要温室气体，二氧化碳的回收与再利用一直是研究热点。目前通过电催化进行CO₂还原反应（CO₂RR）可以将CO₂转化为高附加值的化学品。但是CO₂RR仍然受到二氧化碳活化的高能垒和竞争析氢反应（HER）的困扰。近年来，具有高活性、高原子利用率的单原子催化剂（SACs）被认为是优异的CO₂RR催化剂。其中，酞菁基催化剂，特别是酞菁钴（CoPc），显示出有效的CO₂RR活性。合理的载体设计被证明是优化金属位点的局部环境和电子结构、提高催化活性的有效手段，但是SACs与载体之间的相互作用对催化性能影响的相关探究并不全面。基于CoPc与载体之间可调的相互作用，通过微环境调控优化金属Co位点的催化性能是一种潜在但被忽视的策略。

鉴于SACs与载体之间的相互作用对催化性能影响的相关探究并不全面，陈鹏作研究员团队通过CoPc和碳载体之间的π-π叠加作用，成功发展了一种CoPc/S-NHC催化剂。其中，额外的S掺杂可能导致S-NHC样品中碳缺陷增加，并增加了吡咯氮的含量，导致CoPc/S- NHC电子相互作用更强，从而提高了CO₂RR性能。值得注意的是，该催化剂在−0.6 V（vs RHE）时CO选择性接近100%，在−0.4 ~−0.8 V的宽电位范围内FE_CO选择性超过90%。采用CoPc/S-NHC作为阴极的Zn-CO₂电池在4.7 mA cm^-2下的最大功率密度为2.68 mW cm^-2。原位衰减全反射红外(ATR-IR)光谱揭示了关键的*COOH和*CO中间体的形成；同时，DFT计算结果证实了这些中间体在CoPc/S-NHC上更好的吉布斯吸附自由能，证明其所发展调控策略的可行性。

作者简介：陈鹏作研究员，2012年本科毕业于华体会体育（中国）HTH·官方网站应用化学专业，2018年获中国科学技术大学无机化学博士学位，导师为吴长征教授和谢毅院士，2018-2021年于瑞士洛桑联邦理工学院开展博士后研究，合作导师为胡喜乐教授。2021年入职华体会体育（中国）HTH·官方网站化学与化工学院。长期致力于发展低维无机固体材料，借助表界面化学调控方法优化材料的物理/化学特性，并应用于多种能源存储与转换领域。以通讯作者/第一作者身份在化学与材料相关领域的国际知名期刊，如：PNAS，J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed等杂志发表论文50余篇。

近一年来，陈鹏作研究员团队以我校为第一单位在Adv. Funct. Mater. Small, Nano Research, Nano Energy,Mater. Horiz.J. Energy Chem.等期刊发表多篇论文，受到了国内外学术界的广泛关注。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202312552?af=R